Nació en un hogar obrero de Quilmes, provincia de Buenos Aires, compuesto por seis hijos confinados con sus padres en una habitación de conventillo.
Mientras su madre era trabajadora doméstica, su padre era un obrero anarquista sindical quien lo introdujo en la militancia libertaria.
Larralde siempre buscando la mejor opción para su país, incursionó en distintos partidos políticos, considerando que el elegido ofrecía mayor comprensión a la problemática de los trabajadores, aunque internamente no dejó de ser un radical de pura cepa.
Sus primeros trabajos fueron publicados en el periódico anarquista La Libertad, más no demoró con 14 años de alistarse en la Unión Cívica Radical.
Durante la llamada Década Infame fue elegido y asumió como concejal en Avellaneda, y en 1940 fue elegido senador provincial en Buenos Aires junto con Ricardo Balbín, pero no dudó en presentar la renuncia indeclinable debido al fraude sistemático y generalizado que imponían los gobiernos conservadores.
La Década Infame fue un período de la historia de la Argentina que comenzó el 6 de septiembre de 1930 con el golpe de Estado cívico-militar que derrocó al presidente radical Hipólito Yrigoyen y finalizó el 4 de junio de 1943 con el golpe de Estado militar que derrocó al presidente conservador Ramón Castillo.
En abril de 1945 fue uno de los firmantes de la Declaración de Avellaneda, que diera origen años después al Movimiento de Intransigencia y Renovación (MIR), dentro del radicalismo.
Ante las movilizaciones obreras del 17 de octubre de 1945, Larralde se opuso a la lectura despectiva de los hechos que caracterizó al unionismo radical y los sectores conservadores expresando “Asistimos a la condenación de las manifestaciones populares del 17 y 18 de octubre; observamos que diarios, gremios, instituciones y partidos se empeñan en demostrar que los manifestantes no fueron el pueblo ni los obreros auténticos. El ciudadano que escribe este artículo, hijo de una mujer inmigrante que trabajó como sirvienta y de un obrero que perdió hace 8 años su vida mientras conducía un carro, declara que en esa multitud que desfilo era gente del pueblo.
El autor de este artículo se encontró a sí mismo en los niños de zapatillas rotas y mal vestidos; en muchos casos o en todos los que fueron tildados de descamisados. Él también conoció, con sus cinco hermanos, el hacinamiento de una sola habitación y la promiscuidad de los inquilinatos; supo qué es carecer de medias, ropas, botines, y a su vez comenzar sus estudios secundarios poniéndose los pantalones largos de su padre, un saco rehecho por su madre, camisa y sombrero usados, provistos por algún generoso vecino”.
Durante dos años y medio, ante del 45, cadena de radiodifusoras y todas las publicaciones, afirmaban que en el país antes del 4 de junio de 1943 nunca se había hecho obra social; y que solo, un coronel con cincuenta años de edad, era el único ciudadano capaz de comprender el drama del hombre argentino en su condición de trabajador.
Larralde se adhirió a las filas peronistas, aunque no perdería su fibra radical.
El 17 de octubre salió el pueblo a la calle y produjo un acto de adhesión al coronel Perón.
Larralde creyendo que las llamadas conquistas sociales corrían peligro de desaparecer, afirmó su derecho a mantenerlas, vivando al coronel Perón.
Pero luego del 17 de octubre de 1945, junto al resto de los radicales intransigentes Crisólogo Larralde se opuso a que la Unión Cívica Radical integrara la Unión Democrática y rechazó el tono crudamente antiperonista de la campaña electoral.
Luego de la derrota de la Unión Democrática en las elecciones de 1946, Crisólogo Larralde, fue junto con Antonio Sobral y Arturo Frondizi uno de los tres intransigentes que integraron la Junta de siete miembros que reemplazó al Comité Nacional.
En 1954 se realizaron elecciones para elegir vicepresidente de la Nación. Larralde sería el candidato radical, pero durante la campaña electoral denunciando la falta de libertades políticas y la importancia de las mismas para defender los derechos de los trabajadores.
En 1956, la U.C.R: se dividió en dos: la Unión Cívica Radical Intransigente dirigida por Arturo Frondizi y la Unión Cívica Radical del Pueblo, dirigida por Balbín.
Larralde sería uno de los correligionarios que más se opuso a la fragmentación, pero una vez producida se integró a las filas de la UCRP en donde fue elegido ese mismo año presidente del Comité Nacional.
En 1957, como presidente del Comité Nacional de la UCRP, intervino activamente para evitar que los convencionales de la UCRP se retiren de la Convención Constituyente antes de dar su voto favorable por el artículo 14 bis de la Constitución Nacional, sobre los derechos del trabajo.
En 1962 Crisólogo Larralde era el candidato a gobernador de Buenos Aires por la UCRP.
El 23 de febrero de ese año, en ocasión de un acto de campaña en el distrito industrial de Berisso (Gran Buenos Aires), murió en la tribuna, en el momento en que pronunciaba su discurso.
Una importante avenida de Capital Federal (cruzando los barrios de Núñez, Saavedra y Villa Urquiza) lleva su nombre en homenaje.